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    光催化制氫研究獲進(jìn)展
    2024-04-01 10:58 張聲森等  《先進(jìn)材料》

    華南農(nóng)業(yè)大材料與能源學(xué)院教授張聲森和方岳平團(tuán)隊(duì)聯(lián)合廣東工業(yè)大學(xué)教授張山青團(tuán)隊(duì)在光催化制氫領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。日期,兩項(xiàng)成果以研究長(zhǎng)文的形式分別發(fā)表于《先進(jìn)材料》和《先進(jìn)功能材料》。

    開發(fā)具有密集高濃度且相鄰的路易斯酸堿對(duì)催化活性位點(diǎn)是增強(qiáng)催化活性和加快催化反應(yīng)速率的關(guān)鍵。有鑒于此,在本研究中發(fā)現(xiàn)在Ni/NiOx@C催化劑在退火過程中,多晶轉(zhuǎn)變產(chǎn)生的Jahn-Teller效應(yīng)有助于生成電荷極性不同的高密度氧空穴(Vo)和鎳空穴(VNi),構(gòu)成FLP-Vo-C堿性位點(diǎn)和FLP-VNi-C酸性位點(diǎn),通實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論計(jì)算表明,F(xiàn)LP-Vo-C和FLP-VNi-C位點(diǎn)之間的協(xié)同作用有效降低了水吸附和分裂的能量壁壘。此外,缺陷誘導(dǎo)的非輻射復(fù)合使得Ni/NiOx@C催化劑展現(xiàn)出顯著的光熱效應(yīng)。因此,這種熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)的協(xié)同增強(qiáng)使Ni/NiOx@C/g-C3N4復(fù)合光催化劑實(shí)現(xiàn)了10.7 mmolg-1h-1高效的光催化制氫性能,在380 nm的AQY值達(dá)到了40.78%。該研究工作為設(shè)計(jì)具有高密度和相鄰路易斯酸堿對(duì)位點(diǎn)的新型缺陷態(tài)多相共催化劑鋪平了道路,有望增強(qiáng)各種催化反應(yīng)。相關(guān)成果發(fā)表于《先進(jìn)材料》。

    研發(fā)高效且普適性應(yīng)用的非貴金屬納米材料的助催化劑可在低成本、可持續(xù)和大規(guī)模光催化制氫中發(fā)揮重要作用。該研究采用緩慢滲碳法和同步碳?xì)浠衔镞€原法合成了碳包覆富金屬鉬的Mo/Mo2C異質(zhì)結(jié)構(gòu)助催化劑(Mo/Mo2C@C)。實(shí)驗(yàn)表明,富金屬鉬的物理特性克服了Mo2C導(dǎo)電性差的問題。密度泛函理論計(jì)算表明,Mo/Mo2C@C催化劑表面具有近乎理想的H吸脫附吉布斯自由能,有利于促進(jìn)析氫反應(yīng)。且將該助催化劑與有機(jī)聚合物半導(dǎo)體g-C3N4和無機(jī)半導(dǎo)體CdS復(fù)合,在堿性溶液中和酸性(甲酸)溶液中,Mo/Mo2C/g-C3N4和Mo/Mo2C/CdS復(fù)合光催化劑在可見光下的制氫性能,分別表現(xiàn)出2.7 mmol h-1g-1和98.2 mmol h-1g-1的高H2產(chǎn)率,展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能和普遍適用性。相關(guān)成果發(fā)表于《先進(jìn)功能材料》。(來源:中國(guó)科學(xué)報(bào) 朱漢斌)

    相關(guān)論文信息:https://doi.org/10.1002/adma.202313513

    https://doi.org/10.1002/adfm.202212746

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